Abbildende Müller-Matrix-Ellipsometrie für die Charakterisierung vereinzelter Nanostrukturen

2.1 Messaufbau

Unser Messaufbau ist schematisch in Abbildung 1 als Draufsicht dargestellt. Der Aufbau besteht grundlegend aus zwei Armen: Der obere Arm (Beleuchtungsarm) beinhaltet die Komponenten der Beleuchtung und steht an einer festen Position. Der untere Arm (Analysearm) dient der Analyse des von der Probe reflektierten oder transmittierten Lichts unter verschiedenen Winkeln, weshalb er auf einem Rotationsversteller mit einem Innendurchmesser von 35 cm angebracht ist. Auf diese Weise lässt er sich um die Probe, die im Zentrum des Aufbaus auf mehreren Rotations- und Linearverstellern angebracht ist, rotieren, um so beliebige Einfalls- und Messwinkel sowie einen fließenden Übergang zwischen Reflexions- und Transmissionsmessungen realisieren zu können. Die möglichen Einfallswinkel werden dabei nur von der endlichen Größe der Objektive begrenzt und reichen für Reflexionsmessungen von 37,5° bis 90° [10].

Abb. 1

Schematische Darstellung des abbildenden Müller-Matrix-Ellipsometer-Aufbaus. P: Polarisator, λ / 4: λ / 4-Platte.

Im Beleuchtungsarm dient eine blaue LED der Wellenlänge 455 nm als Lichtquelle. Das Licht der LED wird über mehrere Optiken gesammelt, kollimiert und für eine Köhler-Beleuchtung vorbereitet. Ein Teil des Lichts wird über einen 10:90-Strahlteiler an eine Photodiode als Intensitätsreferenz geleitet. Der größere Anteil wird durch einen Glan-Thompson-Polarisator und eine λ / 4-Platte geführt, die beide in Rotationsverstellern gelagert sind und die Justage der Polarisation der Beleuchtung ermöglichen. Anschließend wird eine Köhler-Beleuchtung realisiert, indem das Licht auf die Eintrittspupille eines Objektivs fokussiert wird [11], [12]. Die Probe wird dadurch möglichst homogen ausgeleuchtet. Bei abbildender Ellipsometrie limitieren die Abmaße des Beleuchtungspunktes nicht mehr die laterale Auflösung der Messung, da stattdessen über alle Pixel eines Kamerabildes gemessen wird. Daher ist eine gleichmäßige Ausleuchtung des Bildraumes hier von größerer Bedeutung als ein möglichst kleiner Beleuchtungspunkt.

Im Analysearm befindet sich wiederum ein Objektiv, das auf die Probe fokussiert ist. Die Objektive besitzen jeweils eine 50× Vergrößerung, eine numerische Apertur von 0,42 sowie einen Arbeitsabstand von 25,5 mm, wodurch Probenstücke bis zu einem Durchmesser von etwa 5 cm kollisionsfrei bei allen zur Verfügung stehenden Einfallswinkeln vermessen werden können. Das vom Objektiv aufgenommene Licht wird zur Analyse der Polarisation durch eine weitere Kombination aus rotierbarer λ / 4-Platte und Polarisator geleitet und anschließend mit einer Tubuslinse auf eine monochromatische CCD-Kamera fokussiert. Der Kamerachip besitzt 2688×2200 Pixel mit einer Pixelgröße von (4,54 µm)².

Neben einfachen Transmissions- und Reflexionsmessungen lassen sich mit dem Aufbau auch Auflicht-Mikroskopie-Messungen vornehmen. Dazu wird der Analysearm auf eine Position von 90° zum Beleuchtungsarm gedreht, wie im transparenten Teil auf der linken Seite in Abbildung 1 skizziert. Das von der Probe zurück ins Objektiv des Beleuchtungsarms reflektierte Licht wird über einen 50:50-Strahlteiler zur Seite und mithilfe zweier Spiegel, die im Strahlengang platziert werden, in den Analysearm geleitet. Auf diese Weise können auch ohne weitere Umbaumaßnahmen Messungen bei senkrechtem Einfall durchgeführt werden.

Das Messprinzip des Aufbaus basiert auf einer horizontalen Realisierung einer sogenannten dual-rotating compensator Konfiguration. Bei dieser Form der Ellipsometrie wird die Beleuchtung über einen feststehenden Polarisator und eine rotierende Verzögerungsplatte (compensator) polarisiert und das von der Probe aufgenommene Licht wiederum über eine rotierende Verzögerungsplatte und einen feststehenden Polarisator analysiert. Während der Messung drehen sich die beiden λ / 4-Platten im Aufbau mit verschiedenen aber zueinander harmonischen Geschwindigkeiten, wodurch eine Modulation der detektierten Intensität I erreicht wird, die neben den Polarisationsoptiken auch von den Elementen der zu messenden Müller-Matrix der Probe abhängt:

Hierbei sind p und a die Elemente der Stokesvektoren, die den Einfluss der beiden Ellipsometer-Arme auf unpolarisiertes Licht beschreiben, c ist eine Konstante für die Empfindlichkeit der verwendeten Kamera und m i j sind die Elemente der Müller-Matrix der Probe:

Aus der modulierten Intensität lassen sich dann über eine Fourier-Analyse für jedes Pixel der Kamera die Müller-Matrix-Elemente m i j gewinnen, die zur weiteren Analyse zu 16 sogenannten Müller-Matrix-Bildern zusammengesetzt werden [13], [14].

2.2 Probe

Um den Einfluss bestimmter Probengeometrien auf die einzelnen Müller-Matrix-Elemente näher zu untersuchen, haben wir eine Reihe von vereinzelten Nanostrukturen mit variierenden Parametern gefertigt. Bei den Strukturen handelt es sich um Vertiefungen in einer 100 nm dicken Schicht Polymethylmethacrylat (PMMA) auf einem Silizium-Substrat. Abbildung 2 zeigt eine Übersicht über die Probe. Die Strukturen sind in einem Raster im Abstand von 5 mm zueinander angeordnet, um Interaktionen zwischen verschiedenen Strukturen auszuschließen. Die Parameter der Strukturen in den Zeilen A bis D variieren dabei über die Spalten 1 bis 10, während die Zeile E als Substratreferenz freigelassen wurde. In Zeile A befinden sich (5 µm)² große Quadratstrukturen mit abgerundeten Ecken. Die Eckenradien variieren über die Spalten von 100 nm bis 2 µm. Damit wird ein Übergang von annähernd quadratisch zu annähernd kreisförmig realisiert. Die Zeilen B und C enthalten jeweils quadratische und kreisförmige Strukturen mit Durchmessern von 50 nm bis 2 µm, sodass Messungen auch an Strukturen bis weit unterhalb der Auflösungsgrenze des abbildenden Systems durchgeführt werden können. Zeile D enthält kleine Gitter mit bis zu 4×4 quadratischen, 1 µm großen Strukturen, mit 10 µm und 20 µm großen Abständen. Die kleinen Gitter erlauben es, Untersuchungen zu Einflüssen geringer Periodizität auf die Elemente der Müller-Matrix umzusetzen [15].

Abb. 2

Übersicht über den Probenwafer und die Strukturen in den Zeilen A bis D.

3.1 Gemessene Müller-Matrix-Bilder

Es wurden zunächst Messungen der Müller-Matrix-Bilder an den Strukturen der Zeile A durchgeführt. Als Beispiel finden sich Messergebnisse der Struktur A5 mit einem Eckenradius von 400 nm in Abbildung 3. Messungen von Müller-Matrix-Bildern werden in Anlehnung an gewöhnliche Müller-Matrizen in einer 4×4-Anordnung dargestellt, wobei jedes Einzelbild die Ergebnisse aller Pixel für ein Müller-Matrix-Element zusammenfasst. Die Darstellung der Müller-Matrix-Werte erfolgt in diesem Beitrag farbcodiert. Da das erste Matrix-Element m 11 größtenteils nur die Intensität der Messung widerspiegelt, werden alle anderen Matrix-Elemente wie üblich auf dieses Element normiert. Die Messungen wurden im Auflicht-Modus des Aufbaus durchgeführt, also bei einem Einfallswinkel von 0°. Trotz einer faktischen Reflexionsmessung weisen die gemessenen Matrix-Elemente zum Teil Eigenschaften einer Transmissionsmessung auf. Am deutlichsten wird dies an den durchweg positiven Elementen der Hauptdiagonale. Grund hierfür ist das Umlenken des Lichts über mehrere Spiegel auf dem Weg zum Analysearm während einer Auflichtmessung. Die Reflexionen drehen Teile der Müller-Matrix, was zu Vorzeichenunterschieden führt, sodass sie am Ende charakterlich wie die Matrix einer Transmissionsmessung wirkt. Des Weiteren wurden die Bilder auf Referenzmessungen von unstrukturiertem Substrat normiert, um Einflüsse sowohl des Substrats selbst als auch der im Strahlengang befindlichen Optiken, der Objektive und Spiegel, zu eliminieren [10]. Nichtsdestotrotz zeigen manche der Nebendiagonalelemente einen leichten Offset, der auf geringe Abweichungen in der Justage der Polarisationsoptiken hindeutet. Darüber hinaus sind in den Messungen deutliche Einflüsse der Strukturkanten zu beobachten, teilweise mit unterschiedlichem Vorzeichen für Kanten verschiedener Orientierung. Zugleich ist besonders in m 11 eine Art Verschmierung zu erkennen. Diese Verschmierung scheint sich ebenso auf die Ergebnisse in den anderen Müller-Matrix-Bildern auszuwirken. Grund dieser Verschmierung ist mit großer Wahrscheinlichkeit ein thermischer Drift der Struktur im Bild. Während einer Messung werden sukkzessive Einzelbilder bei verschiedenen Stellungen der beiden Verzögerungsplatten aufgenommen. Aus dieser Reihe an Bildern werden im anschließenden Auswerteverfahren die Müller-Matrix-Bilder ermittelt. Die hier vorliegenden Messergebnisse benötigten für diese schrittweise Messung jeweils etwa sieben Minuten pro vollständigem Messdurchlauf. Thermische Fluktuationen im Laborklima, zum Beispiel durch das Verlassen des Raumes nach Start einer Messreihe, können zu Verschiebungen im Aufbau führen, die dafür sorgen, dass die Probe im Bild wandert. Abbildung 4 zeigt dazu den Weg einer wandernden Struktur sowie die Raumtemperatur in Probennähe. Dazu wurden über einen Zeitraum von 8 Stunden in Abständen von 10 Sekunden Bilder einer einjustierten Struktur aufgenommen und anschließend deren Position im Bild lokalisiert. Die Messung wurde nachts durchgeführt, um Störeinflüsse innerhalb des Gebäudes möglichst zu reduzieren. Auch elektromagnetische und tektonische Einflüsse auf die Messung können aufgrund der Lage und Bauart des Labors zunächst vernachlässigt werden. Der Verlauf in Abbildung 4 zeigt eine leicht verzögerte Antwort der Strukturposition auf die aktuelle Temperatur im Raum. Selbst nach mehreren Stunden wandert die Probe noch mit ungefähr 100 nm pro Minute, was in einer für die durchgeführten Messreihen signifikanten Größenordnung liegt.

Abb. 3

Gemessene Müller-Matrix-Bilder der Struktur A5 mit Eckenradius 400 nm. Effekte der Randbereiche der Struktur auf die lokale Müller-Matrix sind zu erkennen, werden jedoch durch thermischen Drift beeinflusst.

Abb. 4

Position einer Struktur und Raumtemperatur gemessen über 8 Stunden. Während der Messreihe wurden Bilder aufgenommen, aus denen die Strukturposition ermittelt wurde.

Abgesehen von den Strukturen in Zeile A wurden erste Messungen an den Strukturen der Zeile C als Test über das Auflösungsvermögen des implementierten abbildenden Systems durchgeführt. Allerdings erwies sich hier der thermische Drift im Verhältnis zur Strukturgröße als zu ausschlaggebend um verlässliche Aussagen zu erhalten.

3.2 Drift-Korrektur-Algorithmus

Während der Messung der Einzelbilder wanderte die Struktur innerhalb des Bildes um wenige Mikrometer. Da für die Berechnung der Müller-Matrix-Bilder aber die Informationen der jeweiligen Pixelkoordinaten aller Bilder der Messreihe miteinander verrechnet werden, entsteht durch diesen Drift eine Verschmierung der Messergebnisse. Vor einer notwendigen thermischen Stabilisierung des Messsystems haben wir daher einen Korrektur-Algorithmus in das Auswerteverfahren implementiert, um diesen Verschmierungen entgegenzuwirken.

Ausgangspunkt für die Drift-Korrektur ist immer das erste Bild der Messreihe. Um die Rechenzeiten zu minimieren wird zu Beginn ein Bereich von 400×400 Pixeln um die zu zentrierende Struktur manuell ausgewählt. Dabei ist es noch nicht von Bedeutung, wo genau die Struktur innerhalb dieses Bereichs liegt. Das aufgenommene Bild wird dann zunächst auf ein Referenzbild ohne Struktur normiert und ein Histogramm der Grauwerte des Bildes erstellt. Auf das Bild der Struktur werden nun Sobel-Operatoren angewandt. Dabei handelt es sich um Kantendetektions-Operatoren, die hohe lokale Intensitätsunterschiede in Form von Gradienten visualisieren [16]. Um den Gradienten eines Pixels zu berechnen, werden dazu das entsprechende Pixel sowie seine direkten Nachbarn in Form eines 3×3-Pixel-Bildausschnitts betrachtet und mit den Sobel-Operatoren

gefaltet. Die Ergebnisse dieser Faltung sind wiederum 3×3-Matrizen, die aufsummiert und miteinander kombiniert werden, um den neuen Grauwert zu erhalten, der den Gradienten an dem entsprechenden Pixel wiedergibt. Das entstandende neue Grauwert-Bild wird nun wie eine Höhenkarte behandelt und eine sogenannte Wasserscheidentransformation darauf angewandt, um Segmente innerhalb des Bildes zu finden. Bei der Wasserscheidentransformation werden zusammenhängende Bereiche eines Bildes so befüllt als wären es Vertiefungen einer Landmasse, die mit Wasser geflutet werden [17]. Aus dem Histogramm des ursprünglichen Bildes werden dazu Extremstellen herausgesucht, um Punkte im Gradientenbild zu finden, die sich als Marker eignen. Von diesen Markern aus wird dann begonnen, das Gradientenbild zu fluten, allerdings ohne dass Bereiche ausgehend von unterschiedlichen Markern sich zusammenfügen. Auf diese Weise wird ein zusammenhängender Bereich gefunden, der die Struktur im Bild abdeckt. Abschließend wird der Mittelpunkt dieses ermittelten Bereichs in Form eines Massenschwerpunkts berechnet. Dieser Massenschwerpunkt stellt das Zentrum der detektierten Struktur im Bild dar. Der aktuelle Bildausschnitt der Messreihe wird dann auf diesen Massenschwerpunkt neu zentriert. Zudem werden die Koordinaten des neuen Zentrums an die nächste Iteration weitergegeben und als Mittelpunkt des 400×400-Pixel-Bildausschnitts des nächsten Bildes der Messreihe verwendet. Auf diese Weise wird die gesamte Messreihe durchlaufen und aus jedem Bild ein Bildausschnitt gewonnen, in dem die Struktur zentriert vorliegt. Zum Schluss wird dann die Evaluation der Müller-Matrix-Bilder aus diesen zentierten Bildausschnitten vorgenommen. Die Drift-Korrektur wurde erfolgreich auf alle Messungen der Strukturen in Zeile A angewandt. Für die Messungen in Zeile C konnte allerdings aufgrund der niedrigen Strukturgröße die Wasserscheidentransformation nicht immer verlässlich durchgeführt werden, sodass eine Neuzentrierung der Bilder hier nicht möglich war. Abbildung 5 zeigt die mit der Drift-Korrektur behandelten Müller-Matrix-Bilder am Beispiel der Struktur A5. Im direkten Vergleich mit Abbildung 3 zeigt sich eine deutliche Abnahme der Verschmierungen in den Bildern. Die gleichzeitige Reduktion mancher Müller-Matrix-Werte deutet darauf hin, dass manche der beobachteten Effekte teilweise durch den Drift der Struktur hervorgerufen wurden. Um zu bestimmen, welche der Effekte tatsächliche lokale Einflüsse der Struktur sind und ob eine solche Drift-Korrektur ausreicht, um sie hervorzuheben, werden im nächsten Schritt numerische Simulationen hinzugezogen.

Abb. 5

Drift-korrigierte Müller-Matrix-Bilder der Struktur A5. Die Bilder zeigen nun lokale Einflüsse der Struktur auf die Müller-Matrix ohne Drift-Effekte.

4.1 Durchführung der Simulationen

Für die Auswertung von ellipsometrischen Messungen werden in der Regel Simulationen durchgeführt, um das inverse Problem zu lösen und aus den Messergebnissen Strukturparameter wie Schichtdicken, Perioden oder optische Konstanten zu gewinnen. Für einfache unstrukturierte Proben werden dazu sowohl in der konventionellen als auch in der abbildenden Ellipsometrie Modelle von Schichtsystemen herangezogen, während bei periodischen Nanostrukturen auf zweidimensionale Querschnitt-Modelle der Struktur zurückgegriffen wird. Für die Simulation von nicht-periodischen Strukturen wie den von uns verwendeten Proben ist es jedoch erforderlich, dreidimensionale Modelle der Strukturen zu erstellen, um den lokalen Einfluss der geometrischen Parameter von beispielsweise abgerundeten Ecken auf die Polarisation vollständig rekonstruieren zu können. Anders als Modelle mit geringerer Dimensionalität sind dreidimensionale Simulationen wesentlich komplexer und benötigen deutlich mehr Rechenressourcen in Form von Zeit und Arbeitsspeicher, was durch die Größe mancher Strukturen noch beeinträchtigt wird. Abgesehen davon muss für eine korrekte Rekonstruktion der gemessenen Müller-Matrix-Bilder die Beleuchtung bei der Simulation der Mikroskop-Bilder möglichst realistisch sein. Dies beinhaltet die Überlagerung mehrerer ebener Wellen aus unterschiedlichen Richtungen, also mit unterschiedlichen Pupillenpunkten innerhalb der numerischen Apertur im Beleuchtungsstrahlengang. Für eine realistische Darstellung ist eine hohe Anzahl von simulierten Pupillenpunkten genauso ausschlaggebend wie deren sinnvolle Verteilung innerhalb der numerischen Apertur, wobei beide Faktoren die Rechenzeit signifikant beeinflussen. Die numerischen Simulationen für diese Arbeit wurden mithilfe der Finite-Elemente-Methode und des Programms JCMsuite durchgeführt [18]. Aus den eben genannten Gründen wurden die Simulationen beschränkt auf die Zielparameter aus dem Strukturdesign. Aus AFM-Messungen der gefertigten Strukturen ist bekannt, dass deren Größen zu 2,1 % und Eckenradien zu 6,8 % an die Zielparameter heranreichen und diese Annahme daher gerechtfertigt ist. Des Weiteren wurden die Simulationen vorerst nur mit einem einzigen Pupillenpunkt bei senkrechter Inzidenz simuliert. Unter diesen Voraussetzungen dauerte die Simulation einer einzelnen Struktur etwa 2 Stunden und benötigte ungefähr 350 GB RAM.

4.2 Simulationsergebnisse

Die Ergebnisse der numerischen Simulationen sind beispielhaft für die Struktur A5 in Abbildung 6 dargestellt. Da die Simulationen echte Auflichtmessungen ohne weitere Spiegelungen darstellen sind die Vorzeichen mancher Matrix-Elemente im Vergleich zu den Messungen verdreht. Die in den simulierten Müller-Matrix-Bildern sichtbaren Effekte weisen zu den aus den Drift-korrigierten gemessenen Bildern eine signifikante Ähnlichkeit auf. Dies deutet darauf hin, dass die Drift-Korrektur nur die Einflüsse des thermischen Drifts entfernt hat und die noch verbleibenden messbaren Effekte Einflüsse der lokalen Strukurgeometrie auf die Müller-Matrix sind. Diese Effekte bilden zusätzliche Informationen, die bei der Formcharakterisierung von Nanostrukturen eingesetzt werden können und die über den Informationsgehalt optischer Mikroskopie allein hinausgehen. Vergleicht man beispielsweise in Abbildung 7 die Bilder der m 11 -Elemente für die Strukturen A1 und A5, so erkennt man zunächst keinen nennenswerten Unterschied, obwohl sich die Eckenradien beider Strukturen um 300 nm unterscheiden. Deutliche Unterschiede zwischen beiden Messungen sind jedoch in anderen Müller-Matrix-Elementen zu erkennen. So ist zum Beispiel in m 24 und m 42 , aber auch in m 31 und m 13 der Sprung von 100 nm auf 400 nm Eckenradius deutich zu beobachten. Betrachtet man das m 24 -Element in Abbildung 7 allein, so zeigt sich in den Simulationen ein Anstieg der Absolutwerte der Müller-Matrix in den Ecken der Nanostruktur um 85 % von A1 zu A5 und um 163 % von A5 zu A10. Der Unterschied in den Messergebnissen fiel mit 15 % von A1 zu A5 und 166 % von A5 zu A10 ähnlich signifikant aus. Abweichungen zur Simulation lassen sich damit begründen, dass die Simulationsergebnisse Idealbedingungen darstellen, in denen noch nicht alle Einflüsse der Beleuchtung oder des Pixelrauschens komplett berücksichtigt wurden.

Abb. 6

Simulierte Müller-Matrix-Bilder der Struktur A5. Die Effekte sind bis auf umgekehrte Vorzeichen vergleichbar mit denen der korrigierten Messung.

Abb. 7

Vergleich der Elemente m 11 und m 24 aus korrigierter Messung und Simulation für die Strukturen A1, A5 und A10. Die in den Ecken der Struktur beobachtbaren Effekte weisen in Messung und in Simulation ähnliche Abhängigkeiten vom Radius der Ecke auf.