Jump to ContentJump to Main Navigation
Show Summary Details
More options …

Zeitschrift für Physikalische Chemie

International journal of research in physical chemistry and chemical physics

Editor-in-Chief: Rademann, Klaus


IMPACT FACTOR 2018: 0.975
5-year IMPACT FACTOR: 1.021

CiteScore 2018: 1.20

SCImago Journal Rank (SJR) 2018: 0.327
Source Normalized Impact per Paper (SNIP) 2018: 0.391

Online
ISSN
2196-7156
See all formats and pricing
More options …
Volume 214, Issue 12

Issues

Reaction Rate Enhancement in Nanoporous Materials with Single-File Behaviour

J. Kärger / P. Bräuer / H. Pfeifer
Published Online: 2009-09-25 | DOI: https://doi.org/10.1524/zpch.2000.214.12.1707

In the concept of ´´molecular traffic control´´, Derouane and Gabelica postulated an enhancement of the effective conversion rate in catalytic reactions if the reactant and product molecules avoid each other by preferentially choosing different channel systems on their diffusion path into and out of the catalyst particles. After two decades of controversial discussions, the feasibility of this concept has recently been demonstrated by considering a network of intersecting single-file channels, whose accessibility by the reactant and product molecules was mutually excluded. The present communication analyses the dependence of molecular distribution over the different elements of the channel system on the intrinsic reactivity and the pore filling factor. The obtained patterns are compared with those of a reference system where all channels are equally accessible by the reactant and product molecules. Special attention is given to the effect of particle self-blockages under molecular traffic control, which occurs for large intrinsic reactivities and pore filling factors. It is demonstrated that under these conditions the simulations end up in an immobilised state which is a function of the particular simulation run. Such a behaviour is not observable in the reference system.

Im Konzept des ,,molecular traffic control´´ haben Derouane und Gabelica eine Steigerung der effektiven Umwandlungsrate in katalytischen Reaktionen postuliert, wenn sich Ausgangs- und Endproduktmoleküle einander aus dem Wege gehen, indem sie vorzugsweise verschiedene Kanalsysteme für ihren Diffusionsweg sowohl in den Katalysator hinein als auch aus ihm heraus wählen. Nach zwei Jahrzehnten einer kontroversen Diskussion wurde kürzlich die Realisierbarkeit dieses Konzeptes demonstriert, indem ein Netzwerk von sich kreuzenden Single-File-Kanälen betrachtet wurde, deren Zugänglichkeit durch die Ausgangs- und Endproduktmoleküle gegenseitig ausgeschlossen wurde. Die vorliegende Arbeit analysiert die Abhängigkeit der Molekülverteilung über die verschiedenen Elemente des Kanalsystems von der inneren Reaktivität und der Porenbeladung. Die erhaltenen Muster werden mit denjenigen eines Referenzsystems verglichen, in dem alle Kanäle gleichermaßen für die Ausgangs- und Endproduktmoleküle zugänglich sind. Spezielle Aufmerksamkeit wird auf den Effekt der Teilchenblockierung unter den Bedingungen des molecular traffic control gerichtet, der für große innere Reaktivitäten und Porenbeladungen auftritt. Es wird gezeigt, dass unter diesen Verhältnissen die Simulation in einem unbeweglichen Zustand endet, der eine Funktion des speziellen Simulationslaufes ist. Solch ein Verhalten ist im Referenzsystem nicht beobachtbar.

About the article

Published Online: 2009-09-25

Published in Print: 2000-12-01


Citation Information: Zeitschrift für Physikalische Chemie, Volume 214, Issue 12, Pages 1707–, ISSN (Online) 2196-7156, ISSN (Print) 0942-9352, DOI: https://doi.org/10.1524/zpch.2000.214.12.1707.

Export Citation

© 2015 Oldenbourg Wissenschaftsverlag GmbH, Rosenheimer Str. 145, 81671 München.Get Permission

Citing Articles

Here you can find all Crossref-listed publications in which this article is cited. If you would like to receive automatic email messages as soon as this article is cited in other publications, simply activate the “Citation Alert” on the top of this page.

[1]
Sakuntala Chatterjee, Ramanna Harish, and Gunter M. Schütz
Chemie Ingenieur Technik, 2013, Volume 85, Number 11, Page 1671
[2]
A. Brzank, G. M. Schütz, P. Bräuer, and J. Kärger
Physical Review E, 2004, Volume 69, Number 3
[3]
P. Bräuer, A. Brzank, L. A. Clark, R. Q. Snurr, and J. Kärger
Adsorption, 2006, Volume 12, Number 5-6, Page 417
[4]
Sakuntala Chatterjee, Ramanna Harish, and Gunter M. Schütz
The Journal of Physical Chemistry B, 2011, Volume 115, Number 51, Page 15289
[5]
Sakuntala Chatterjee and Gunter M Schütz
Journal of Statistical Mechanics: Theory and Experiment, 2010, Volume 2010, Number 01, Page P01017

Comments (0)

Please log in or register to comment.
Log in